【徐州、豫州的争夺】
袁术对于徐州的企图心是很早的，早在曹操入侵徐州之后袁术就有捡桃子的想法了，那时袁术向陆康借粮，结果陆康认为袁术是叛逆，闭门不借，最终导致袁术派孙策讨伐陆康。
袁术第一次大规模的入侵徐州是在刘备成为徐州牧之后，袁术在刘备上台之后，也抱有和曹操一样的想法，觉得刘备这个无名之辈是个新鲜好对付，结果却是久攻不下，只能在淮阴一带和刘备相持。
袁术在正面战场上无法击败刘备，于是就从刘备的后方想办法，成功的拉拢到了刚刚依附刘备不久的吕布，吕布夺取了刘备的大本营下邳之后，刘备已经无力和袁术对抗，就这样袁术夺得了徐州的广陵郡，后以吴景为广陵太守
但袁术的目标显然不止如此，他在吕布夺得徐州之后，立刻就断了对吕布的补给，还私通吕布麾下的大将陈宫、郝萌，导致了郝萌在下邳发动了对吕布的叛乱，后来被吕布部将高顺、曹性所平定。
在武力无法解决吕布之后，袁术对于徐州的方略由占领改为拉拢，想联合吕布，让他为自己所用，于是袁术向吕布提出让他的儿子娶吕布之女为妻，并获得了吕布的同意，袁术对于徐州的争夺也因此告一段落。
而袁术对于豫州的控制还远在扬州之前，早在董卓讨伐战之时，袁术就已经上表他麾下的大将孙坚为豫州刺史，将豫州划在了自己的势力范围内，孙坚死后，袁术又继续表孙坚的侄子孙贲领豫州。
历史上袁术在豫州最大的敌人就是曹操，在匡亭之战后袁术和曹操之间的对抗实际上一直都没有平息。
兴平二年（195）曹操在将吕布赶出兖州之后，就已经开始带兵向东进犯豫州的陈国。
根据《魏略》的记载，在豫州与袁术军队的交战中，曹操在一次外出时侦察时，遭遇袁术部曲的追杀，幸得曹真之父秦邵（字伯南）冒名替，袁术部曲误以为他就是曹操，遂杀之而去，使曹操躲过一劫。曹操为报秦邵恩德，于是收养了曹真，变易其姓，才转姓曹。（注1）
建安元年（196）春正月，曹操军一直打到陈国的武平，袁术所派遣的陈相袁嗣向曹操投降。
但很快袁术就还以颜色，他派麾下将领苌奴东进和董承据险一起将曹操派去迎天子的曹洪挡住，曹洪不得前进。
春二月，曹操再次发兵讨伐豫州的汝南、颍川一带黄巾将领何仪、刘辟、黄邵、何曼等人，他们一开始归附袁术，后来孙坚被袁术表为豫州牧后又归附孙坚。这些黄巾将领每个人麾下都有数万人，一直盘踞在豫州。
曹操在这次讨伐战中大获全胜，刘辟（注）、黄邵等人被曹操所斩，何仪及其众投降。
在建安初年，袁术未称帝之时，他一度占据了徐州南部的广陵郡、扬州和豫州大部分的领土，北方和吕布联合，综合实力可以在当时都不次于袁绍。
兵多将广有粮有地盘有玉玺，本来就有着异心的袁术变得更加不安分了，他开始做起了皇帝梦。
【一拖再拖的称帝大计】
袁术在历史上很早就有称帝的野心了，他在得知孙坚得到玉玺之后，拘禁了孙坚的妻子夺得了玉玺，这可能也导致了后来孙策等人离开了袁术，去徐州广陵郡江都居住。
在袁术年轻时见到谶书上“取代汉朝的是当涂高”，就觉得自己的名字和谶书符合（注）。又因为袁氏出于陈国，是舜的后代。以黄德代替赤德，以土代火，符合五德五行运行的次序，所以心存僭越反叛的想法。
献帝兴平二年(195)冬天，叛将李傕和郭汜在弘农郡的曹阳涧一带追击天子及公卿百官，保护献帝和献廷的杨奉被叛军打败，献帝只身逃到黄河北边去了。看到天子败于曹阳,袁术觉得时机已到，第一次对部下们公开了自己的想法。
他召集部属们开会到：“现在刘氏天下已经衰微，海内鼎沸，我们袁家四代都是朝中重臣，百姓们都愿归附于我。我想秉承天意，顺应民心，现在就登基称帝，不知诸君意下如何？”
众人听了，谁也不敢再什么，只有主簿阎象发言道：“当年周人自其始祖后稷直到文王，积德累功，三分天下可有他们的两分，可他们还是心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您虽然累世高官厚禄，但恐怕还比不上姬氏家族那样昌盛；眼下汉室虽然衰微，似乎也不能与残暴无道的殷纣王相提并论吧！”
袁术听了阎象这番话不吭声，心里却是非常恼怒。
后来袁术又派人召张范，张范推托生病，派弟弟张承前来应付。
袁术问张承：“从前周天子衰败，就出现齐桓公、晋文公的霸业；秦朝政治混乱，汉朝接替秦朝取得政权。现在我凭藉广阔的土地，众多的士人和百姓，想向齐桓公求福，和汉高祖比拟功业，可以吗？”
张承回答：“遣取决于德行而不在人多。要是能够施行德政，符合天下人的需要，即使是普通百姓，也可以成为霸主天子。如果僭越犯上，不加节制，违背时势去做，这是大家要废弃的，谁又能使它兴盛呢？”
袁术听了很不高兴。
历史上陈珪破坏了袁术和吕布的同盟，但实际上陈珪和袁术都是豪门世族出身，少年时代就交往甚密。
袁术有称帝的野心之后就曾经直言不讳的给陈珪写信：“当年秦王朝丢失了政权和王位，天下群雄竞起而夺之，最后被智勇双全者捷足先登而夺到手。如今天下事情一片乱糟，刘氏江山面临瓦解之势，诚然又到了天下英雄逐鹿之时。我与足下您有多年的交情，难道您不肯帮助我吗？若是要做谋取天下的大事，只有您才是我最信任的人啊！”
陈珪的儿子陈应此时也在下邳，袁术威胁要以陈应作人质，以把陈珪彻底绑在他的战车上。
陈珪读过袁术的来信，答复他：“从前暴秦末世之际，恣意暴虐，以严刑酷法统治天下，荼毒生民，致使百姓忍无可忍，以死相拼，故而促成了秦王朝的覆灭。而今刘氏虽也衰微，可天下并没有秦王朝崩溃前夕的那种酷刑暴政。朝廷内曹操将军努力辅佐天子，有勇有谋，被乱臣贼子们践踏的朝纲正逐步恢复。荡平凶恶的叛匪，清定海内，我相信用不了多长时间了。我本以为将军您出身于世代蒙受皇恩的公卿之家，自当与天下英雄同心协力，匡扶汉室，不想足下竟要图谋不轨，以身试祸，这岂不令人为之痛心！眼下您若迷途知返，力改前非，我想或许还能免去您的罪过。我与您是多年故交，因此才把这些心里话讲给您听。虽然您听起来不免逆耳，但对我来确是表达了一种情同骨肉的心意。至于您要我为了私利而与您合作，我是宁可去死也不会去干。”
袁术再决定称帝之后，找了很多人寻求意见，但很可惜那些重量级人士基本没人回应认可他，这使得袁术的称帝大计被一拖再拖，但终有一天还是拖不下去了。
注1：这部分内容和《三国志》中的记录有矛盾。
注：根据在先主传中记载刘辟未死。
注：袁术认为自己名术，术是城邑内的道路，他又字公路，所以觉得谶语的“当涂高”就是指他袁术。